Charakterisierung von aus Dattelsamenpulver gewonnenem porösem Graphenoxid und seine Anwendung als Umweltfunktionsmaterial zur Entfernung von Farbstoffen aus wässrigen Lösungen Ⅱ

3.3. Die Adsorptionsleistung von GO-Date-Samen

3.3.1. Adsorptionsleistung von GO-Date-Seeds

Die Adsorptionskapazität von GO-Dattelsamen zur Entfernung von PTZS-Farbstoffen wurde untersucht. Ein Wert von 0,05 g GO-Dattelsamen, verteilt in 25 ml PTZS-Farbstofflösung (C0=27 ppm) unter Schütteln bei 298 K und einem pH-Wert von=9, ergab eine Adsorption von 98 Prozent Kapazität. Die Erinnerungskonzentration der Farbstofflösung wurde nach 60 Minuten bestimmt.

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3.3.2. Der Einfluss des anfänglichen pH-Werts

Der pH-Wert der Probe ist eine Schlüsselkomponente bei der Kontrolle der Protonierung der Adsorbensoberfläche. Adsorptionstests wurden mit 0,05 g Graphenoxid, dispergiert in 25 ml PTZS-Farbstofflösung (C0=11 ppm), 30 Minuten lang bei 298 K unter Schütteln durchgeführt und der Adsorptionsprozentsatz (Ads.-Prozent) ermittelt 7 zeigt den pH-Wert der Farbstofflösung als Funktion der Zeit. Der Höchstwert (Ads. Prozent) betrug 67,9 Prozent, 89,2 Prozent, 87,5 Prozent, 98,98 Prozent und 72,6 Prozent bei einem pH-Bereich von 2, 4, 7, 9 bzw. 11. Bei einem pH-Wert von=9 betrug die Adsorptionskapazität nahezu 100 Prozent der Schadstoffentfernung [45].

Abbildung 7. Auswirkungen der pH-PTZS-Adsorption durch GO-Datumssamen (C0:11 mg/L, T: 298 K, Adsorptionsmitteldosis: 0,05 g/L, Kontaktzeit: 30 Min )

3.3.3. Der Einfluss der Kontaktzeit

Die Zeitabhängigkeit der PTZS-Farbstoffadsorption an GO-Datumssamen wurde ausgewertet, um die Kontaktzeit für die Adsorption zu bestimmen, wie in Abbildung 8 gezeigt, als Funktion der Zeit, wenn 0,05 g Graphenoxid-Adsorptionsmittel in 25 ml dispergiert wurden PTZS-Farbstofflösung (C=11 ppm) bei pH 9 und 298 K bis zu 75 min unter ständigem Schütteln. Die Adsorptionskapazität wurde in zwei Schritten erreicht: Ein relativ schneller Schritt (steiler Anstieg), der bis zu 30 Minuten dauerte, gefolgt von einem langsameren Schritt, der länger brauchte, um das Gleichgewicht zu erreichen. Die verbesserte anfängliche Adsorptionsfähigkeit ist auf die Verfügbarkeit einer größeren Anzahl aktiver Stellen für die PTZS-Farbstoffadsorption zu Beginn des Prozesses zurückzuführen. Darüber hinaus ermöglichen die Strukturmerkmale des Graphenoxid-Adsorptionsmittels, dass der PTZS-Farbstoff in die Poren gelangt (Diffusion innerhalb der Partikel) und den Adsorptionsprozess an den aktiven Stellen auf den Porenoberflächen initiiert

Abbildung 8. Auswirkung der Kontaktzeit auf die PTZS-Adsorption durch GO-Datumssamen (C0: 11 mg/L, T: 298 K, pH: 9, Adsorptionsmitteldosis: 0,05 g/L, Kontaktzeit: 30 Min.

3.3.4. Die Wirkung der anfänglichen Konzentration

Um den Einfluss der Ausgangskonzentration des PTZS-Farbstoffs auf die Adsorptionsfähigkeit des GO-date Seed-Adsorbens besser zu verstehen, wurden die Untersuchungen mit unterschiedlichen Anfangskonzentrationen der PTZS-Farbstofflösung durchgeführt. Für diese Untersuchung wurden 50 mg Graphenoxid-Adsorptionsmittel zu einer 25 ml Farbstofflösung mit einer Anfangskonzentration von 1,2, 4,1, 12, 27 oder 28 ppm bei pH=9 bei 298 K für 30 Minuten unter Schütteln gegeben. Abbildung 9 zeigt die erfassten Daten, die die Abnahme der prozentualen Adsorption mit zunehmender Farbstoffkonzentration darstellen. Darüber hinaus wurde die höchste Adsorptionskapazität mit 1,2 mg/L erreicht und sank mit zunehmender anfänglicher Farbstoffkonzentration, wobei die maximale Adsorption bei etwa 98 Prozent lag. Der Anstieg der Farbstoffkonzentration führte zur Sättigung der Lösung durch die Farbstoffmoleküle, was es dem Adsorbens erschwerte, die zusätzlichen Adsorbensmoleküle zu adsorbieren [39].

Abbildung 9. Auswirkung der anfänglichen Konzentration von Farbstoff-PTZs auf die Adsorption durch GO-Datumssamen (T: 298 K, pH: 9, Adsorptionsmitteldosis: 0,05 g/L Kontaktzeit: 30 Minuten).

3.4. Adsorptionskinetik

Mit der PTZS-Farbstoffadsorption können drei bekannte Kinetikmodelle, nämlich Elovich mod. els, Pseudo-erste Ordnung und Pseudo-zweite Ordnung wurden verwendet, um die kinetischen Parameter zu identifizieren. Die linearen Ausdrücke dieser kinetischen Modelle können auf folgende Weise verwendet werden (46)

Dabei sind (qe) und=(qt) die Mengen an Adsorbatfarbstoff (PTZS), die im Gleichgewicht bzw. zu jedem Zeitpunkt t in (mg/g) adsorbiert werden. K1 und K2 bezeichnen die Geschwindigkeitskonstanten pseudo-erster Ordnung (min bzw. pseudo-zweiter Ordnung (g/mg·min)) und bezeichnen die anfängliche Absorptionsrate (mg/g·min) und Adsorption. Darüber hinaus Da alle früheren Modelle den Diffusionsprozess und die Phasen, die die Geschwindigkeit bestimmen, nicht klären konnten, wurde die Intrateilchendiffusion verwendet. Das von Weber und Moris (47) erstellte Modell lautet wie folgt:

wobei auch (qt) wie zuvor dargestellt und (Kdiff) die Rate der Intrapartikel-Diffusionskonstante (mg/g. min 0.5) ist; C ist ein Ereignis, das die Grenzschichtbreite (mg/g) angibt.

Abbildung 10 zeigt die angepassten Daten, die aus den experimentellen Ergebnissen dieser Modelle abgeleitet wurden (Abbildung 10a–c), während die kinetischen Faktoren in Tabelle 1 enthalten sind. Die experimentellen Daten wurden durch ein Modell pseudo-zweiter Ordnung mit besser angepasst ein R2 nahe 1.000. Darüber hinaus lag die von diesem Modell berechnete Adsorptionskapazität (4,883 mg/g) deutlich näher am experimentellen Wert (4,920 mg/g) als die Berechnung des Modells pseudo-erster Ordnung (R 2=0,781). Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass Pseudo-zweite Ordnung gut für den Adsorptionsprozess geeignet ist. Das Elovich-Modell passt häufig den Chemisorptionsprozess an einem energetisch heterogenen Festkörper an. Die experimentellen Daten für die untersuchte Probe passten nicht zu diesem Modell (R 2=0.0,496), was zeigt, dass Physisorption der wahrscheinlichste Adsorptionsmechanismus ist. Abbildung 9 zeigt, wie das Weber-Moris-Intrapartikeldiffusionsmodell zu den experimentellen Ergebnissen passt. Die Zahl ist über den untersuchten Zeitraum hinweg nicht linear und geht nicht durch die Quelle hindurch, was darauf hindeutet, dass die Adsorption kein einstufiger Prozess ist. Im Diagramm waren zwei überlappende Linien sichtbar, eine davon repräsentierte eine schnelle Oberflächenadsorption und die andere eine halbstabile Intrapartikel-Diffusionsphase (zweite Linie).

Tabelle 1. Koeffizienten von Pseudo-Erster-Ordnung, Pseudo-Zweiter-Ordnung, Elovich-Kinetik und Weber-Morisntra-Partikeldiffusionsmodellen für die Adsorption von GO-Datumssamen auf PTZS.

3.5. Adsorption

Isothermenstudien Da die Temperatur den Adsorptionsprozess beeinflusst, wurde der Einfluss der Temperatur auf die Adsorptionseffizienz mit 0,05 g für 25 ml PTZS-Farbstofflösung bei einer Anfangskonzentration von 11 ppm und einem pH-Wert von 9 untersucht, wie gezeigt in Abbildung 11. Den Ergebnissen zufolge sank die Adsorptionskapazität von 53,7 Prozent auf 4,43 Prozent, als die Temperatur von 298 auf 338 K anstieg. Die Adsorption von PTZS-Farbstoffen ist ein exothermer Prozess und war der erste Hinweis auf dieses Verhalten. Diese Einstellung wurde durch die Desorption von Adsorbatmolekülen von der Oberfläche des Adsorbens und deren anschließende Wanderung in die Lösung angezeigt. Im Allgemeinen nahm die Adsorptionskapazität mit steigender Temperatur ab

Abbildung 11. Einfluss der Temperatur des Farbstoffs PTZS auf die Adsorption durch GO-Datumssamen. (Co=11 ppm, pH: 9, Adsorbens-Dosierung: 0,05 g/L, Kontaktzeit: 30 Min.)

Um den Adsorptionsprozess besser zu verstehen, wurden drei unterschiedliche Isothermenmodelle mit jeweils eigenen Annahmen entwickelt: Freundlich, Langmuir und DubininRadshkevich wurden implementiert und mit den erfassten Daten gekoppelt. Abbildung 12a-c zeigt die angepassten Gleichgewichtsdaten, die aus der Adsorptionsisotherme von drei früheren Modellen gewonnen wurden, und Tabelle 2 listet die geschätzten Koeffizienten auf.

wobei max die maximale Adsorbatmenge im Gleichgewicht ist (in mg/g); Ce ist die Adsorbatkonzentration (mg/L); die Langmuir-Isothermenkonstante (L/mg), der Intensitätsfaktor und die Freundlich-Konstante [mg/g (mg/L) 1/n] sind KL, n bzw. KF; q(D–R); bzw. und ε sind das Polanyi0-Potenzial (mol2/kJ2), die hypothetische Adsorptionskapazität bei Sättigung (mg/g) und die Adsorptionsenergie für jedes Adsorbatmol (mol2/kJ2). R ist die Gaskonstante (8,314 × 10−3 kJ/K mol) (K) und T ist die angelegte Temperatur. Selbst wenn ein Adsorbatteilchen vom Unendlichen zur festen Oberfläche des Adsorbens wandert (kJ/mol), ist E die durchschnittliche Energie pro Adsorbatmolekül.

Der substanziellere Korrelationskoeffizient (R2 ≈ 0.96) passte gut zum Freundlich-Isothermenmodell der PTZS-Farbstoffadsorption, eine Verbesserung gegenüber dem Modell von Langmuir. Diese Daten stützen die Physisorptionshypothese, bei der die Adsorbatadsorption auf der Adsorbensoberfläche mehrschichtig erfolgt. Abbildung 12c zeigt das Modell der D-R-Isotherme, das (q_(D-R)) und ( ) aus dem Achsenabschnitt und der Steigung des Diagramms ln qe vs. ε 2 ermittelt, worauf die Berechnung folgt der freien Energie unter Verwendung der Gleichung:

3.6. Thermodynamische Studie

Die Ausdrücke für diese thermodynamischen Parameter wurden zunächst wie folgt verwendet.

Wobei T die Temperatur (Kelvin) ist. Das R ist die übliche Gaskonstante (8,314 × 10−3 KJK−1mol−1 ); In Abbildung 11 wurden die Werte von (∆H/R) und (∆S/R) aufgetragen, die aus dem Schnittpunkt und der Steigung der Geraden berechnet wurden, die in der Darstellung von ln Kd vs. 1/T gerade ist . Der exotherme Charakter der geringen Affinität und Adsorption des Adsorbens hängt mit den signifikant negativen Werten von H und S zusammen (Tabelle 3). Der nichtspontane Charakter nimmt mit steigender Temperatur zu, wobei der Grad der Spontaneität mit steigender Temperatur abnimmt. Durch den Vergleich unserer Ergebnisse mit früheren Studien stellten wir fest, dass die Adsorptionsleistung von Dattelsamen eine bessere Entfernung der Wasserverschmutzung ermöglichte als die anderen Materialien (Tabelle 4).

3.7. Die Wiederverwendbarkeit von GO-Date-Samen in der Adsorption

Graphenoxid ist ein erneuerbares Adsorptionsmittel, das es uns ermöglicht, es nach der Regeneration zur wiederholten Adsorption von Schadstoffen zu verwenden. Der adsorbierte PTZ-Farbstoff auf der Oberfläche der GO-Dattelsamen wurde freigesetzt. Das Adsorptionsmittel wurde mit entionisiertem Wasser gewaschen und nach dem Trocknen sofort im nächsten Adsorptionsexperiment verwendet. Nach vier Adsorptionszyklen (wie in Abbildung 13 dargestellt) behielt das regenerierte GO 90 Prozent seiner Kapazität bei, was darauf hinweist, dass GO-Datum ein ausgezeichnetes wiederverwendbares Adsorptionsmittel ist.

4. Schlussfolgerung

Am Ende dieses Aufsatzes können wir zu dem Schluss kommen, dass aus Lebensmittelabfällen in Saudi-Arabien gewonnene Dattelsamen erfolgreich in ein chemisch aktiviertes natürliches GO-Adsorptionsmittel umgewandelt wurden, dessen Adsorptionskapazität 98,8 Prozent betrug, mit physikalischen Eigenschaften und einer exothermen Natur bei steigender Temperatur Faktoren, die die beeinflussenSorptionswirksamkeitdes Sorptionsprozesses. Die Adsorptionskinetik war pseudo-zweiter Ordnung. Alle bei verschiedenen Temperaturen erhaltenen Gleichgewichtsdaten passen perfekt zum Freundlich-Isothermenmodell. Die positiven Werte von ∆G und die negativen Werte von ∆H und ∆S weisen darauf hin, dass der Adsorptionsprozess des Farbstoffs nicht spontan und exotherm ist und dass an der Grenzfläche zwischen Feststoff und Lösung eine Zunahme der Zufälligkeit auftritt. Den Autoren gelang es, ein wesentliches Umwelt- und Ökoproblem in KSA im Zusammenhang mit dem zu lösenAnsammlung eines VorreitersLebensmittelverschwendung; nämlich Dattelsamen, durch Recycling undWiederverwendung von Abfällen zur Herstellung eines natürlichen Produktsaktiviertes Sorptionsmaterial, das dann zur Lösung eines anderen verwendet wurder ernsthafte UmweltAusgabe, nämlich Wasseraufbereitung.

Zusatzmaterialien: Die folgenden unterstützenden Informationen können heruntergeladen werden unter:https://www.mdpi.com/article/10.3390/ma15228136/s1. 

Autorenbeiträge: Conceptualization, FAMA-Z., BMA-S. und NSA; Methodik, FAMA-Z. und RME-S.; Software, RME-S.; Validierung, BMA-S. und NSA-Formalanalyse, FAMA-Z., RME-S. und SMS; Untersuchung, FAMA-Z., BMA-S., RME-S. und SMS; Ressourcen, FAMA-Z. und BMA-S.; Datenkuration, BMA-S., RME-S., MAS und SMS; Schreiben – Originalentwurfsvorbereitung, FAMA-Z., BMA-S., MAS und SMS; Schreiben – Rezension und Bearbeitung, FAMA-Z., BMA-S., NSA und KAK; Aufsicht, FAMA-Z. und BMA-S.; Projektverwaltung, FAMA-Z. und BMA-S., NSA und KAK; Finanzierungseinwerbung, BMA-S. Alle Autoren haben die veröffentlichte Version des Manuskripts gelesen und ihr zugestimmt.

Finanzierung:Die Autoren bedanken sich für die Unterstützung des Research Center for Advanced Materials Science (RCAMS) an der King Khalid University Abha, Saudi-Arabien, durch die Projektnummer RCAMS/KKU/009-22.

Erklärung des Institutional Review Board: Nicht zutreffend.

Einverständniserklärung: Nicht zutreffend.

Erklärung zur Datenverfügbarkeit: Nicht anwendbar

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