Erkennen des Grundwassers im Zusammenhang mit chronischen Nierenerkrankungen unbekannter Ätiologie durch humusähnliche organische Stoffe
Nov 25, 2023
EINFÜHRUNG
Chronische Nierenerkrankungen betreffen etwa 15 % der Weltbevölkerung und sind eines der globalen Probleme der öffentlichen Gesundheit1. Bluthochdruck, Diabetes und chronische Nephritis sind in der Regel die Hauptursachen für chronische Nierenerkrankungen2. Allerdings liegt eine chronische Nierenerkrankung vor, die nicht mit den oben genannten Ursachen zusammenhängt, nämlich eine chronische Nierenerkrankungunbekannte Ätiologie(CKDu) wurde in Mittelamerika, Indien, Sri Lanka und anderen Orten gemeldet. In Sri Lanka ist die Gesundheit von mehr als 400.000 Menschen gefährdetCKDu, und dasInzidenz von CKDuliegt in der Nord-Zentralprovinz bei 15–23 %4,5. Die meisten an CKDu erkrankten Patienten haben einen niedrigen Lebensstandard in landwirtschaftlich genutzten Gemeinden in Trockengebieten6. In den letzten Jahren haben viele Studien gezeigt, dass CKDu mit der Grundwasserqualität in Zusammenhang steht5,7 und es nicht genügend Infrastrukturen gibt, um gereinigtes Trinkwasser bereitzustellen. Einer Umfrage zufolge hängt das Vorkommen von CKDu in CKDu-vorkommenden Gebieten von der Qualität des Trinkwassers für die Anwohner ab, und die Verteilung sauberer Grundwasserquellen und CKDu-bezogener Grundwasserquellen war ungleichmäßig8. Daher ist die Anerkennung sauberer Grundwasserquellen zu einer dringenden Maßnahme für die Bewohner in CKDu-Gebieten in Entwicklungsländern wie Sri Lanka5 geworden.
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In vielen Studien wurde festgestellt, dass die anorganischen Chemikalien des Grundwassers mit der Prävalenz von CKDu in Zusammenhang stehen9,10. Beispielsweise überschreiten die F−-Konzentrationen in Grundwasserproben aus CKDu-Vorkommensgebieten in Sri Lanka meist den von der Weltgesundheitsorganisation definierten Schwellenwert (0,6 mg L−1)9; Die Härte und das Verhältnis von Ca2+ zu Na+ im Grundwasser aus CKDu-Endemiegebieten sind ebenfalls höher als in Nicht-CKDu-Gebieten10,11. Darüber hinaus ist CKDu mit den Konzentrationen von Schwermetallen mit Nephrotoxizität (z. B. Cd und Pb) und Si im Grundwasser verbunden12–14. Eine aktuelle Studie hat gezeigt, dass organische Verbindungen durch Komplexierung mit Ca2+ und SO4 2− interagieren können und der Komplex schädlich für die menschlichen Nieren ist15. Die Entstehung bestimmter Nierenerkrankungen steht im Zusammenhang mit gelöstem organischem Kohlenstoff (DOC) im Grundwasser16. Ein Übermaß an Huminstoffen kann laut einer Studie in Balka-Endemiegebieten mit Nierenerkrankungen zum Absterben menschlicher Nierenzellen führen17. Allerdings haben nur wenige Studien den Unterschied in den Schlüsselkomponenten der gelösten organischen Substanz (DOM) zwischen CKDu- und Nicht-CKDu-Wasserquellen untersucht. Die verfügbaren Studien zeigten, dass DOM im Grundwasser aus CKDu-Endemiegebieten feuerfester, aromatischer und schlechter bioverfügbar war als das aus Nicht-CKDu-Gebieten18,19. Es ist jedoch noch nicht bekannt, wie wichtig die sensiblen Komponenten von DOM für die Erkennung von CKDu-bezogenen Wasserquellen sind.
Die Anregungs-Mission-Matrix-Spektroskopie (EEM) bietet die Vorteile einer schnellen Messung, einer hohen Empfindlichkeit und einer einfachen Vorverarbeitung. Es wird häufig zur Charakterisierung des fluoreszierenden DOM (FDOM)20 verwendet. EEM in Verbindung mit paralleler Faktorenanalyse (EEM PARAFAC) kann die optischen Eigenschaften von DOM effektiv aufdecken, die fluoreszierenden Komponenten und Quellen von DOM identifizieren und den Transformationsprozess von DOM klären21,22. Darüber hinaus kann es auch zur Untersuchung der dynamischen Veränderungen des DOM eingesetzt werden, die durch natürliche und menschliche Faktoren beeinflusst werden23,24. EEM-PARAFAC hat die potenzielle Machbarkeit, den Zusammenhang zwischen DOM und Grundwasserqualität zu untersuchen20.
Daher zielte diese Studie darauf ab, (1) die optischen Eigenschaften, die Zusammensetzung und die Quellen von FDOM in CKDu-bezogenem und CKDu-unabhängigem Grundwasser aus Sri Lanka mithilfe der EEM PARAFAC-Technik zu bestimmen, (2) die Machbarkeit der Verwendung wichtiger fluoreszierender Komponenten zur Identifizierung zu überprüfen CKDu-bezogene Wasserquellen durch Kombination mit anorganischen empfindlichen Chemikalien und (3) schlagen ein Frühwarn- und Screening-Tool für CKDu-bezogene Grundwasserquellen unter Verwendung wichtiger fluoreszierender Komponenten vor. Diese Studie wird eine wirksame Methode zur Gewährleistung der Trinkwassersicherheit liefern, die für die Prävention und Rückverfolgbarkeit von CKDu hilfreich ist.
Abb. 1 Die Spektralindizes von DOM. Der obere Punkt der Blackbox ist das Maximum und der untere das Minimum; Die obere Grenze der Blackbox ist das 75. Perzentil, die untere das 25. Perzentil und das mittlere weiße Quadrat ist der Durchschnittswert. Das Dichtediagramm außerhalb des Kastendiagramms stellt die Dichtewahrscheinlichkeit dar. Der signifikante Unterschied von p < 0.01 und der signifikante Unterschied von p < 0,05 wurden mit zwei Sternchen bzw. einem Sternchen in den Spektralindizes zwischen zwei verschiedenen Gruppen markiert.
RESULTATE UND DISKUSSION
DOC und EEMs von DOM in CKDu-bezogenem Grundwasser
Die DOC-Konzentrationen (3,25 ± 0,73 mgC·L−1) im CKDu-Grundwasser waren deutlich niedriger als die im Oberflächenwasser (4,65 ± 0,89 mgC·L−1), aber deutlich höher als die in Nicht-CKDu-Grundwasser (2,81 ± 0,76 mg L−1) (p < 0,05) (Ergänzende Abbildung 2). Obwohl die von Cooray et al.25 berichteten DOC-Konzentrationen höher waren als die in dieser Studie beobachteten Daten, fanden sie auch relativ höhere DOC-Konzentrationen (6,4 mgC L−1 ) in Regionen mit CKDu-Prävalenz als in Regionen ohne CKDu-Prävalenz (3,7 mgC L). −1 ). Es kann zwei Gründe für den Unterschied in der DOC-Konzentration zwischen CKDu-Grundwasser und Nicht-CKDu-Grundwasser geben. Einer davon ist, dass das CKDu-Grundwasser wahrscheinlich eine stärkere Oberflächenwasserneubildung erfahren wird11,26, was die DOC-Konzentration erhöht27,28. Der andere Grund besteht darin, dass eine stärkere mikrobielle Aktivität in Nicht-CKDu-Grundwasser (Abb. 1E, ergänzende Abb. 3) mehr organische Substanzen in anorganische Substanzen 29 abbauen würde, was weiter unten erörtert wird.
Die a254-Werte im CKDu-Grundwasser (Median: 5,07 m−1) waren höher als die im Nicht-CKDu-Grundwasser (Median: 4,38 m−1) (ergänzende Abbildung 2), was darauf hinweist, dass der DOM des CKDu-Grundwassers aus mehr ungesättigtem DOM besteht. Im Allgemeinen betrugen die Konzentrationen von ungesättigtem DOM (a254) im natürlichen Grundwasser weniger als 1 m−1 30–32. In dieser Studie betrug der niedrigste a254-Wert in allen Grundwasserproben 1,15 m−1 (Ergänzungstabelle 1), was darauf hinweist, dass sowohl CKDu- als auch Nicht-CKDu-Grundwasser in gewissem Maße kontaminiert sein können. Im Vergleich zum Grundwasser wies Oberflächenwasser höhere a254-Werte auf (Median: 10,48 m−1), die auf anthropogene Aktivitäten zurückzuführen wären. Darüber hinaus besteht eine signifikante positive Korrelation zwischen den DOC-Konzentrationen und a254 (ergänzende Abbildung 4), was darauf hinweist, dass der Anstieg des DOC möglicherweise auf anthropogene Einträge zurückzuführen ist.
Die EEM-Merkmale von DOM aus Nicht-CKDu-Grundwasser unterschieden sich von denen aus CKDu-Grundwasser und Oberflächenwasser (ergänzende Abbildung 5). Das EEM von Nicht-CKDu-Grundwasser zeigte ein relativ stärkeres T-Peak-Signal, aber ein schwächeres A-Peak-Signal (Ergänzungstabelle 2) im Vergleich zu CKDu-Grundwasser, was darauf hinwies, dass Nicht-CKDu-Grundwasser mehr bioaktive tryptophanähnliche Substanzen enthielt33,34. Umgekehrt wurde die Peak-A-Region in den EEMs von DOM aus CKDu-Grundwasser und Oberflächenwasser zu einem Plateau zwischen den Peaks M und C erweitert, was auf die dominierende Rolle humusähnlicher organischer Substanz im CKDu-Grundwasser und Oberflächenwasser hinweist. Darüber hinaus deutete das ähnliche EEM-Merkmal des DOM zwischen CKDu-Grundwasser und Oberflächenwasser darauf hin, dass möglicherweise eine Wechselwirkung zwischen Grundwasser und Oberflächenwasser stattgefunden hat und das Oberflächenwasser das Grundwasser wieder auffüllte.
Spektrale Indizes von DOM in CKDu-bezogenem Grundwasser Wie in Abb. 1 gezeigt, war CKDu-Grundwasser (Mittelwert: 0,78 ± 0,37) hinsichtlich der DOM-Aromatizität (SUVA254) dem Nicht-Grundwasser ähnlich -CKDu Grundwasser (Mittelwert: 0.78 ± {{10}}.33) (p > 0,05). Mehrere CKDu-Grundwasserproben zeigten jedoch eine hohe DOM-Aromatizität, was mit ihrem hohen a254 zusammenhängt (ergänzende Abbildung 4). Die signifikante positive Korrelation zwischen a254 und SUVA254 deutete darauf hin, dass das aromatische DOM gegenüber dem ungesättigten DOM dominierte. Die spektrale Steigung (S275–295) des CKDu-Grundwassers (Mittelwert: 20,5 ± 6,7) war relativ geringer als die des Nicht-CKDu-Grundwassers (Mittelwert: 23,7 ± 9,4), was darauf hindeutet, dass CKDu-Grundwasser mit hochmolekularer organischer Substanz angereichert ist. Dies kann auf die stärkere mikrobielle Aktivität35 in Nicht-CKDu-Grundwasser mit relativ höheren Werten des biologischen Index (BIX) zurückgeführt werden (Abb. 1E). Mikroorganismen könnten OM-ähnliches Lignin mit hohem Molekulargewicht in OM-ähnliche aromatische Verbindungen mit niedrigem Molekulargewicht zerlegen36,37
Der Fluoreszenzindex (FI) von DOM lag in allen Proben zwischen 1,26 und 1,88, was auf das schwächere autochthone Merkmal und eine Mischung aus terrestrischem und mikrobiellem Ursprung hinweist. Allerdings war der FI von DOM in Nicht-CKDu-Grundwasser (Mittelwert: 1,64 ± 0,12) relativ größer als der in CKDu-Grundwasser (Mittelwert: 1,52 ± 0,17), was darauf hindeutet, dass DOM von CKDu-Grundwasser enthält mehr allochthone organische Substanz und weniger einheimische organische Substanz. Im Allgemeinen hat fließendes Grundwasser ein stärkeres terrestrisches Signal als stehendes Grundwasser 38,39. Folglich könnte CKDu-Grundwasser mit niedrigerem FI einen besseren Fließzustand aufweisen. Hinsichtlich des FI gab es keine Unterschiede zwischen Nicht-CKDu-Grundwasser und Oberflächenwasser. Wie in Abb. 1E dargestellt, sind die BIX-Werte im CKDu-Grundwasser (Mittelwert: 0.81 ± {{20}}.09) und im Oberflächenwasser (Mittelwert: {{ 27}}.79 ± 0.08) waren signifikant niedriger als diejenigen in Nicht-CKDu-Grundwasser (Mittelwert: 0.86 ± 0,08) (p < 0,05), was darauf hindeutet DOM von Nicht-CKDu-Grundwasser weist eine relativ höhere biologische Aktivität40,41 auf, was im Einklang mit der FI steht. Es besteht eine positive Korrelation zwischen FI und BIX, was mit den Beobachtungen von Dalmagro et al.42 und Qi et al.43 übereinstimmt. BIX wurde bei der Unterscheidung der biologischen Aktivität von DOM zwischen Grundwasser und Oberflächenwasser bevorzugt44.
Der Humifizierungsindex (HIX) von DOM im CKDu-Grundwasser (Mittelwert: 4,36 ± 2,16) war deutlich höher als der im Nicht-CKDu-Grundwasser (Mittelwert: 3,15 ± 1,49) (p < 0,01), was den größeren Wert zeigt Humifizierungsgrad von DOM im CKDu-Grundwasser. Dies kann durch Oberflächenwasser verursacht werden, das das CKDu-Grundwasser auffüllt, oder durch die stärkere mikrobielle Aktivität von Nicht-CKDu-Grundwasser40,45. Der Anstieg des Humifizierungsgrades korrespondiert mit der Abnahme von H/C44. Diese organischen Stoffe mit niedrigem H/C bestanden hauptsächlich aus hydrophoben aromatischen Verbindungen oder ungesättigten Verbindungen46. Daher würde der DOM des CKDu-Grundwassers mehr hydrophobe aromatische oder ungesättigte Verbindungen enthalten, die tendenziell stabil und persistent sind. Zheng et al.18 und Makehelwala et al.19 zeigten außerdem, dass DOM im Grundwasser aus CKDu-Endemiegebieten mehr Fulvosäure und anderen makromolekularen hydrophoben Humus enthielt.
Die Korrelation zwischen FI und HIX war in dieser Studie nicht signifikant (ergänzende Abbildung 6). Daher stimmte die auf HIX basierende Quellenidentifizierung nicht mit der auf FI und BIX basierenden überein (ergänzende Abbildung 3). Die Entkopplung zwischen FI und HIX könnte durch die komplexen hydrogeologischen Bedingungen und anthropogenen Faktoren verursacht werden20. Beispielsweise könnte aufgrund der Wasser-Gesteins-Wechselwirkung endogenes organisches Material aus Sedimenten und/oder Gesteinen freigesetzt werden 47.
Obwohl die Spektralindizes dabei helfen können, die Zusammensetzung von DOM schnell zu beurteilen, werden alle Indizes mit festen Wellenlängen berechnet13, die dem Einfluss mehrerer interagierender Fluorophore unterliegen, was zu „Verzerrungen“ bei der Bewertung der Zusammensetzung komplexer organischer Verbindungen aus gemischten Quellen führt48. Daher sollte die Interpretation von Fluoreszenzindikatoren vorsichtig sein und PARAFAC muss für die weitere Analyse verwendet werden.
Empfindliche FDOM-Komponenten in CKDu-bezogenem Grundwasser Vier fluoreszierende Komponenten wurden extrahiert und bestanden die Half-Split-Validierung (ergänzende Abbildung 7, ergänzende Tabelle 3). Bei C1 handelte es sich um terrestrische humusartige Komponenten, die durch biogeochemische Verarbeitung terrestrischer partikulärer organischer Substanz49 hergestellt wurden und einer Kombination aus Coble-A- und C-Peaks ähnelten50; C2 ähnelte dem Coble-M-Peak, mikrobiellen Huminstoff-ähnlichen Komponenten mit niedrigem Molekulargewicht, und könnte den Fluoreszenz-DOM des Abwassers dominieren51,52; Bei C3 handelte es sich um humusartige Bestandteile mit hohem Molekulargewicht, bei denen es sich um Derivate terrestrischen organischen Materials handelt51,53; C4 war eine autochthone proteinähnliche Komponente, die der mikrobiellen Aktivität zugeschrieben wurde54,55.
FDOM wurde von C1 und C2 mit einer Häufigkeit von 68,7 % bzw. 62,9 % im CKDu- bzw. Nicht-CKDu-Grundwasser dominiert (Abb. 2), was auf die dominierende Rolle huminartiger Substanzen hinweist. Die relative Häufigkeit von C1 (C1 %, 35,1 %) im CKDu-Grundwasser war deutlich höher als die im Nicht-CKDu-Grundwasser (28,0 %, p < 0.01). , während C2 % und C3 % im CKDu- und Nicht-CKDu-Grundwasser ähnlich waren (p > 0.05). Aufgrund der ähnlichen geologischen Bedingungen und Bewässerungsbedingungen im Untersuchungsgebiet handelt es sich bei C2 wahrscheinlich um ein Nebenprodukt organischer Substanz, die durch in-situ-Mikrobenaktivitäten entsteht, oder um einige Huminstoffe, die leicht von Mineralien fraktioniert werden können56, und C3 könnte damit in Zusammenhang stehen Einsatz landwirtschaftlicher Materialien57. Darüber hinaus wurden im DOM aus Nicht-CKDu-Grundwasser (23,8 %) deutlich höhere C4 % festgestellt als im DOM im CKDu-Grundwasser (17,3 %, p < 0,01), was auf eine höhere Bioverfügbarkeit von DOM aus Nicht-CKDu-Grundwasser hinweist. Die niedrigeren pH-Werte von Nicht-CKDu-Grundwasser stützen diese Vermutung (Ergänzungstabelle 4), da das Proton beim mikrobiellen Abbau organischer Stoffe erzeugt wird58,59. C1 % im Oberflächenwasser war deutlich höher als im Nicht-CKDu-Grundwasser (p < 0,01), aber ähnlich wie inCKDu-Grundwasser(p > 0.05), was darauf hinweist, dass der Anstieg von C1 % im CKDu-Grundwasser möglicherweise mit dem Eintrag von Oberflächenwasser zusammenhängt.
Die Zweikomponenten-Hauptkomponentenanalyse zeigte, dass die Ladungen von C1 % in der positiven Richtung von PC1 lagen, was 43,9 % der Varianzen ausmachte, und dass die Ladungen von C4 % in der negativen Richtung von PC1 lagen (Abb. 3). ). Proben nahe der positiven Richtung von PC1 wiesen im Allgemeinen eine hohe Häufigkeit humusähnlicher Substanzen auf, und Proben nahe der negativen Achse von PC1 wiesen im Allgemeinen einen hohen Anteil proteinähnlicher Komponenten auf, die mit mikrobiellen Aktivitäten in Zusammenhang stehen. Bemerkenswerterweise befanden sich etwa 50 % der CKDu-Grundwasserproben und nur etwa 22 % der Nicht-CKDu-Grundwasserproben in der positiven Richtung von PC1. Es zeigte sich, dass CKDu-Grundwasser und Nicht-CKDu-Grundwasser effektiv durch C1 % und C4 % unterschieden werden konnten. Allerdings schien C4 anfällig für Störungen durch den mikrobiellen Hintergrund in Grundwasserleitern zu sein, was zu Abweichungen beim Screening führte20. Daher kann C1 mit besserer Stabilität und Persistenz in der Umwelt60 vorzugsweise zur Erkennung von CKDu-Grundwasser verwendet werden. Unterdessen zeigten HIX, a254 und SUVA254 positive Ladungen gegenüber PC1, was auf ihre Assoziation mit humusähnlichen Substanzen (C1) hinweist. Für PC2 (22,2 %) wurden C2 % und C3 % in die positive Richtung gelegt. Etwa 53 % der CKDu-Grundwasserproben und 28 % der Nicht-CKDu-Grundwasserproben befanden sich in der negativen Richtung von PC2. Berücksichtigt man jedoch die ähnlichen C2% und C3% dazwischenCKDu-Grundwasserund Nicht-CKDu-Grundwasser kann die Zuordnung von CKDu-Grundwasser nach C2 % und C3 % irreführend sein.
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